Yhdistämällä kommenttini yhteen vastauksena:

Pääasiallinen kysymys on "mitä tarkoitat kiertoradoilla?", joka liittyy osittain "mitä haluat tarkastella niihin" varten? " Kaikista näistä menetelmistä saat vastaavan yhden hiukkasen tiheysmatriisin, joka voidaan diagonalisoida luonnollisten kiertoradojen tuottamiseksi (joilla on ei-kokonaislukumääräiset lukumäärät. Näiden menetelmien laskemiseen käytetään varmasti myös vertailurataita (yleensä Hartree-Fock , mutta on olemassa menetelmiä, kuten orbitaalille optimoitu MP2 (OO-MP2) ja Brueckner kaksinkertaistuu (kiertoradalle optimoitu CC-muunnos).) Mainitut lausunnot ovat jossain määrin merkityksettömiä ilman vastauksia näihin kysymyksiin.

Jos suoritat yhden pisteen, olet tuottanut energiaa, ei kiertoratoja. Kaikki kiertoradat ovat toteutustyökalu tämän energian saamiseksi, eikä siinä mielessä yhtään kiertorataa "ole", koska niitä ei voida havaita ja ne voidaan korvata. vaihtoehtoisella menetelmällä saman energian saamiseksi.

Koska viet vain DMC: hen, sinun ei pitäisi odottaa, että tulokset vaihtelevat liikaa kiertoradan mukaan, DMC-menettely tarvitsee vain enimmäkseen CC: n luonnolliset kiertoradat kannattavat tuottavat kompaktimmin aaltotoiminnon ja voivat siksi toimia nopeammin kuin DFT-kiertoradat, mutta ne ovat tarpeeksi kalliimpia laskemaan, että se ei todennäköisesti ole sen arvoista. Todennäköisesti ne orbitaalit, jotka sait CC-laskelmastasi, ovat vain HF-vertailuradat. On myös syytä huomauttaa, että luonnolliset orbitaalit eivät todennäköisesti ole niin erilaisia ​​kuin DFT-orbitaalit, ellei korrelaatiota ole paljon (jolloin DFT-menetelmä tuottaa todennäköisesti huonoja orbitaaleja). Järjestelmissä, joissa vertailutila on laadullisesti väärä (esim. Diraattinen järjestelmä, joka saattaa kärsiä suuresta spin-kontaminaatiosta HF: ssä), OO-MP2 parantaisi tätä ja nämä kiertoradat olisivat todennäköisesti huomattavasti parempia, ja näin olisi silloin, kun kustannukset olisi todennäköisesti perusteltua.

Mainitsemasi kytkettyjen klusterivarianttien kiertoradat ovat (melkein aina) Hartree-Fock-menetelmästä, joka suoritetaan ensimmäisenä vaiheena. Huomaa, että jälkimmäinen ei ota huomioon korrelaatioenergiaa. MP $ n $ -tapaus on täsmälleen sama.

DFT: n tapauksessa orbitaalit saadaan Kohn-Sham-menetelmällä. Oletan, että ne ovat tämän vuoksi edullisia.